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This work was supported by the European Union Project grant H2020-BBI-PPP-2015-2-720297-ENZOX2; the Spanish projects PID2019-106166RB-100-OXYWAVE, PID2020-118968RB-100-LILI, PID2021-123332OB-C21 and PID2019-107098RJ-I00, funded by the Ministerio de Ciencia e Innovacion/Agencia Estatal de Investigacion (AEI)/doi: 10.13039/501100011033/; the "Comunidad de Madrid" Synergy CAM project Y2018/BIO-4738-EVOCHIMERA-CM; the Generalitat Valenciana projects CIPROM/2021/079-PROMETEO and SEJI/2020/007; and the PIE-CSIC projects PIE-202040E185 and PIE-201580E042. P.G.d.S. thanks the Ministry of Science, Innovation and Universities (Spain) for her FPI scholarship (BES-2017-080040) and the Ministry of Science and Innovation for her contract as part of the PTQ2020-011037 project funded by MCIN/AEI/10.13039/501100011033 within the NextGenerationEU/PRTR. D.G.-P. thanks Juan de la Cierva Incorporacion contract Ref. No.: IJC2020-043725-I, funded by MCIN/AEI/10.13039/501100011033, and the EU NextGenerationEU/PRTR program. K.S. thanks to Ministerio de Ciencia e Innovacion and Fondo Social Europeo for a Ramon y Cajal contract (Ref. RYC2020-030596-I). We thank the Synchrotron Radiation Source at Alba (Barcelona, Spain) for assistance with the BL13-XALOC beamline.

Análisis de autorías institucional

Mate, Diana MAutor o Coautor

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Artículo

Engineering a Highly Regioselective Fungal Peroxygenase for the Synthesis of Hydroxy Fatty Acids

Publicado en:Angewandte Chemie (International ed. Print). 62 (9): e202217372- - 2023-02-20 62(9), DOI: 10.1002/anie.202217372

Autores: de Santos, PG; Gonzalez-Benjumea, A; Fernandez-Garcia, A; Aranda, C; Wu, YQ; But, A; Molina-Espeja, P; Mate, DM; Gonzalez-Perez, D; Zhang, WY; Kiebist, J; Scheibner, K; Hofrichter, M; Swiderek, K; Moliner, V; Sanz-Aparicio, J; Hollmann, F; Gutierrez, A; Alcalde, M

Afiliaciones

Brandenburg Univ Technol Cottbus Senftenberg, Inst Biotechnol Inst, Univ Pl 1, D-01968 Senftenberg, Germany - Autor o Coautor
CSIC, Inst Catalysis, Dept Biocatalysis, C-Marie Curie 2, Madrid 28049, Spain - Autor o Coautor
CSIC, Inst Phys Chem Rocasolano, Dept Crystallog & Struct Biol, C-Serrano 119, Madrid 28006, Spain - Autor o Coautor
CSIC, Inst Recursos Nat & Agrobiol Sevilla IRNAS, Ave Reina Mercedes 10, Seville 41012, Spain - Autor o Coautor
Delft Univ Technol, Dept Biotechnol Inst, Maasweg St, 9, NL-2629 HZ Delft, Netherlands - Autor o Coautor
Evoenzyme SL, Parque Cientif Madrid, C-Faraday 7, Madrid 28049, Spain - Autor o Coautor
Tech Univ Dresden, Int Inst Zittau, Dept Bioand Environm Sci, Markt 23, D-02763 Zittau, Germany - Autor o Coautor
Univ Jaume 1, Inst Adv Mat INAM, BioComp Grp, Castellon de La Plana 12071, Spain - Autor o Coautor
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Resumen

The hydroxylation of fatty acids is an appealing reaction in synthetic chemistry, although the lack of selective catalysts hampers its industrial implementation. In this study, we have engineered a highly regioselective fungal peroxygenase for the omega-1 hydroxylation of fatty acids with quenched stepwise over-oxidation. One single mutation near the Phe catalytic tripod narrowed the heme cavity, promoting a dramatic shift toward subterminal hydroxylation with a drop in the over-oxidation activity. While crystallographic soaking experiments and molecular dynamic simulations shed light on this unique oxidation pattern, the selective biocatalyst was produced by Pichia pastoris at 0.4 g L-1 in a fed-batch bioreactor and used in the preparative synthesis of 1.4 g of (omega-1)-hydroxytetradecanoic acid with 95 % regioselectivity and 83 % ee for the S enantiomer.

Palabras clave

hydroxy fatty acidsover-oxidationprotein engineeringregioselectivityAliphatic-compoundsCurrent stateHydroxy fatty acidsOver-oxidationOxyfunctionalizationProtein engineeringRegioselectivityUnspecific peroxygenase

Indicios de calidad

Impacto bibliométrico. Análisis de la aportación y canal de difusión

El trabajo ha sido publicado en la revista Angewandte Chemie (International ed. Print) debido a la progresión y el buen impacto que ha alcanzado en los últimos años, según la agencia WoS (JCR), se ha convertido en una referencia en su campo. En el año de publicación del trabajo, 2023, se encontraba en la posición 14/231, consiguiendo con ello situarse como revista Q1 (Primer Cuartil), en la categoría Chemistry, Multidisciplinary. Destacable, igualmente, el hecho de que la Revista está posicionada por encima del Percentil 90.

Desde una perspectiva relativa, y atendiendo al indicador del impacto normalizado calculado a partir del Field Citation Ratio (FCR) de la fuente Dimensions, arroja un valor de: 12.2, lo que indica que, de manera comparada con trabajos en la misma disciplina y en el mismo año de publicación, lo ubica como trabajo citado por encima de la media. (fuente consultada: Dimensions Jun 2025)

De manera concreta y atendiendo a las diferentes agencias de indexación, el trabajo ha acumulado, hasta la fecha 2025-06-14, el siguiente número de citas:

  • WoS: 11
  • Scopus: 30
  • OpenCitations: 21

Impacto y visibilidad social

Desde la dimensión de Influencia o adopción social, y tomando como base las métricas asociadas a las menciones e interacciones proporcionadas por agencias especializadas en el cálculo de las denominadas “Métricas Alternativas o Sociales”, podemos destacar a fecha 2025-06-14:

  • El uso, desde el ámbito académico evidenciado por el indicador de la agencia Altmetric referido como agregaciones realizadas por el gestor bibliográfico personal Mendeley, nos da un total de: 51.
  • La utilización de esta aportación en marcadores, bifurcaciones de código, añadidos a listas de favoritos para una lectura recurrente, así como visualizaciones generales, indica que alguien está usando la publicación como base de su trabajo actual. Esto puede ser un indicador destacado de futuras citas más formales y académicas. Tal afirmación es avalada por el resultado del indicador “Capture” que arroja un total de: 51 (PlumX).

Con una intencionalidad más de divulgación y orientada a audiencias más generales podemos observar otras puntuaciones más globales como:

  • El Score total de Altmetric: 10.
  • El número de menciones en la red social X (antes Twitter): 15 (Altmetric).

Análisis de liderazgo de los autores institucionales

Este trabajo se ha realizado con colaboración internacional, concretamente con investigadores de: Germany; Netherlands.