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Galiana, JoachimAutor o Coautor

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12 de diciembre de 2024
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Excitation energy transfer and vibronic relaxation through light-harvesting dendrimer building blocks: A nonadiabatic perspective

Publicado en: Journal Of Chemical Physics. 160 (10): 104104- - 2024-03-14 160(10), DOI: 10.1063/5.0193264

Autores:

Galiana, Joachim; Lasorne, Benjamin
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Afiliaciones

Univ Montpellier, ICGM, CNRS, ENSCM, Montpellier, France - Autor o Coautor

Resumen

The light-harvesting excitonic properties of poly(phenylene ethynylene) (PPE) extended dendrimers (tree-like pi-conjugated macromolecules) involve a directional cascade of local excitation energy transfer (EET) processes occurring from the "leaves" (shortest branches) to the "trunk" (longest branch), which can be viewed from a vibronic perspective as a sequence of internal conversions occurring among a connected graph of nonadiabatically coupled locally excited electronic states via conical intersections. The smallest PPE building block that is able to exhibit EET, the asymmetrically meta-substituted PPE oligomer with one acetylenic bond on one side and two parallel ones on the other side (hence, 2-ring and 3-ring para-substituted pseudo-fragments), is a prototype and the focus of the present work. From linear-response time-dependent density functional theory electronic-structure calculations of the molecule as regards its first two nonadiabatically coupled, optically active, singlet excited states, we built a (1 + 2)-state-8-dimensional vibronic-coupling Hamiltonian model for running subsequent multiconfiguration time-dependent Hartree wavepacket relaxations and propagations, yielding both steady-state absorption and emission spectra as well as real-time dynamics. The EET process from the shortest branch to the longest one occurs quite efficiently (about 80% quantum yield) within the first 25 fs after light excitation and is mediated vibrationally through acetylenic and quinoidal bond-stretching modes together with a particular role given to the central-ring anti-quinoidal rock-bending mode. Electronic and vibrational energy relaxations, together with redistributions of quantum populations and coherences, are interpreted herein through the lens of a nonadiabatic perspective, showing some interesting segregation among the foremost photoactive degrees of freedom as regards spectroscopy and reactivity.
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Palabras clave

Conical intersectionFunnelsLocalizatioMolecular-dynamicsSpectra

Indicios de calidad

Impacto bibliométrico. Análisis de la aportación y canal de difusión

El trabajo ha sido publicado en la revista Journal Of Chemical Physics debido a la progresión y el buen impacto que ha alcanzado en los últimos años, según la agencia Scopus (SJR), se ha convertido en una referencia en su campo. En el año de publicación del trabajo, 2024 aún no existen indicios calculados, pero en 2023, se encontraba en la posición , consiguiendo con ello situarse como revista Q1 (Primer Cuartil), en la categoría Physics and Astronomy (Miscellaneous).

Independientemente del impacto esperado determinado por el canal de difusión, es importante destacar el impacto real observado de la propia aportación.

Según las diferentes agencias de indexación, el número de citas acumuladas por esta publicación hasta la fecha 2026-04-01:

  • WoS: 3
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Impacto y visibilidad social

Desde la dimensión de Influencia o adopción social, y tomando como base las métricas asociadas a las menciones e interacciones proporcionadas por agencias especializadas en el cálculo de las denominadas “Métricas Alternativas o Sociales”, podemos destacar a fecha 2026-04-01:

  • La utilización de esta aportación en marcadores, bifurcaciones de código, añadidos a listas de favoritos para una lectura recurrente, así como visualizaciones generales, indica que alguien está usando la publicación como base de su trabajo actual. Esto puede ser un indicador destacado de futuras citas más formales y académicas. Tal afirmación es avalada por el resultado del indicador “Capture” que arroja un total de: 2 (PlumX).

Con una intencionalidad más de divulgación y orientada a audiencias más generales podemos observar otras puntuaciones más globales como:

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    Análisis de liderazgo de los autores institucionales

    Este trabajo se ha realizado con colaboración internacional, concretamente con investigadores de: France.

    Existe un liderazgo significativo ya que algunos de los autores pertenecientes a la institución aparecen como primer o último firmante, se puede apreciar en el detalle: Primer Autor (GALIANA, JOACHIM WALTER JOSE) .

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    Reconocimientos ligados al ítem

    J.G. acknowledges the French MESR (Ministere de l'Enseignement Superieur, de la Recherche) and the ENS (Ecole Normale Superieure) of Lyon for funding his Ph.D. grant, hosted at the University of Montpellier.
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